二氧化碳電解能夠?qū)煹罋獾裙I(yè)廢氣中的二氧化碳轉(zhuǎn)化為高值燃料和化學(xué)品,是一項(xiàng)具有廣闊應(yīng)用前景的負(fù)碳技術(shù)。近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員汪國(guó)雄和研究員高敦峰團(tuán)隊(duì)與大連工業(yè)大學(xué)安慶大教授團(tuán)隊(duì)合作,在二氧化碳電解制備燃料和化學(xué)品研究中取得新進(jìn)展,實(shí)現(xiàn)了低濃度二氧化碳直接電解高效制一氧化碳,為工業(yè)廢氣中二氧化碳的資源化利用提供了新思路。相關(guān)成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)能源快報(bào)》上。
當(dāng)前,二氧化碳電解研究通常使用純二氧化碳原料氣,然而化石燃料燃燒產(chǎn)生的煙道氣等工業(yè)廢氣中二氧化碳濃度較低,從煙道氣中捕獲和純化二氧化碳的能耗和投資成本較高,這降低了二氧化碳電解技術(shù)的經(jīng)濟(jì)可行性。低濃度二氧化碳直接電解可顯著降低獲取高濃度二氧化碳的分離純化成本,但其濃度的降低也使得高效二氧化碳電解更具挑戰(zhàn)性。
本工作中,團(tuán)隊(duì)利用分子修飾策略構(gòu)建了有效耦合二氧化碳捕獲和轉(zhuǎn)化過(guò)程的反應(yīng)微環(huán)境,實(shí)現(xiàn)了低濃度二氧化碳的直接電解轉(zhuǎn)化。他們采用商品CoPc作為模型催化劑,利用聚4-乙烯基吡啶(P4VP)進(jìn)行電極修飾,在典型工業(yè)煙道氣二氧化碳濃度(10%)時(shí),P4VP修飾的CoPc電極上一氧化碳法拉第效率達(dá)到90%以上,一氧化碳分電流密度達(dá)到252 mA/cm2。物理化學(xué)和電化學(xué)結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明,P4VP的吡啶基團(tuán)促進(jìn)了二氧化碳在CoPc催化劑中Co位點(diǎn)上的物理富集和化學(xué)活化,從而促進(jìn)了低濃度二氧化碳電解生成一氧化碳。
結(jié)合進(jìn)一步的催化劑結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和反應(yīng)微環(huán)境調(diào)控,該分子增強(qiáng)策略有望實(shí)現(xiàn)工業(yè)煙道氣直接電解及乙烯等C2+產(chǎn)物的高效制備。